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蘇州納米所藺洪振研究團隊Nano Letter: 護鋰英雄有孤膽,空缺之處是我家(SAC-in-Defects)

  便攜式智能器件與長續航動力汽車的發展對可充電的二次電池的能量密度提出了更高的要求。金屬鋰電池因其高比容量3860 mA h g-1較低的標準電壓而備受關注,是理想的高能量密度負極材料。然而,鋰金屬電池的實際應用仍面臨不可控的鋰離子動力學問題,不可控的鋰沉積和溶解行為、電解質中間相(SEI界面的反復生成和變形以及體積膨脹等,這會引起嚴重的鋰枝晶問題并縮短鋰金屬循環壽命。我們在前期正極研究中發現,金屬單原子催化劑與缺陷催化劑能夠調控鋰離子的動力學行為(ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 12727; Chem. Eng. J. 2020, 128172; Energy Storage Mater. 2019, 18, 246; Energy Storage Mater. 2020, 28, 375;Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2007434; ChemSusChem 2020, 13, 3404)?;诖?,在納米碳上的金屬單原子催化劑SACs可能有助于提供豐富的親結合位點,調節鋰的動力學行為,導鋰的均勻沉積避免枝晶的生成。但目前,除了利用氮摻雜納米碳來負載SACs的制備方法,仍缺乏發展簡單有效錨定和穩定高濃度的SACs方法。 

  針對上述問題,中科院蘇州納米所王健博士與藺洪振研究員,首次提出利用缺陷位點來錨定金屬單原子的方法,將高活性金屬單原子錨定在陽離子缺陷化合物中作為鋰離子動力學調控層,實現對鋰離子動力學的催化,豐富的金屬單原子活性位點引導鋰以較低的能壘均勻成核,并促進鋰金屬表面的無枝晶化過程。 

 

  與常規的納米碳材料相比較,陽離子缺陷金屬硫化物比納米碳具有更好的親鋰性。缺陷位點能夠捕獲并錨定金屬單原子,利用球差矯正電鏡與X射線吸收光譜表征了鈷單原子的形貌與化學環境,并通過能量散射譜分析了鈷原子和鐵原子的價態特征,確認了Fe1-xS和鈷單原子的存在形態。 

             1 陽離子缺陷硫化亞鐵錨定高活性鈷單原子合成示意圖形貌特征 

              2. SACo/ADFS@HPSC復合體系中活性金屬單原子的譜學特征 

  高活性的原子位點使SACo/ADFS@HPSC具有協同親鋰和催化鋰離子動力學的效應能夠顯著調控鋰沉積行為?;钚?/font>金屬單原子位點降低了鋰成核勢壘,促進鋰的均勻水平沉積,從而獲得1600 h的超長壽命和較高的庫侖效率,有效阻止了鋰沉積過程中的枝晶生長,并對循環后的電極形貌進行了表征與機制研究。 

              3. SACo/ADFS@HPSC調控層提升鋰金屬電極的電化學穩定性和壽命 

             4. SACo/ADFS@HPSC鋰金屬表面鋰離子動力學的調控機理解 

  與常規的SACs一樣,SACo/ADFS@HPSC調控層對多硫化物的催化、硫化鋰的沉積具有明顯的催化作用。調控的鋰金屬作為負極與硫正極匹配后,鋰硫全電池的硫利用率和倍率性能顯著提高,倍率最高可達10 C。在1 mA cm-2下,制備的硫面積載量為5.4 mg cm-2軟包電池的面容量為3.78 mA cm-2,體現出了較好的實際應用前景。這項工作提供了一種利用催化材料來控制均勻剝離和沉積鋰的表面電化學行為的新策略。 

            5. 全電池電化學性能測試 

  以上研究成果的第一作者為王健博士,通訊作者為藺洪振研究員,Long-Life Dendrite-Free Lithium Metal Electrode Achieved by Constructing a Single Metal Atom Anchored in a Diffusion Modulator Layer為題發表在Nano Letter。文章鏈接https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.1c00534。工作到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金及德國Alexander von Humboldt Foundation(洪堡基金)等基金項目支持。 


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