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蘇州納米所張珽團隊JACS:二維導電MOF納米線陣列組裝的軟體電化學執行器

  作為一類新型的智能離子型電活性聚合物材料(EAP),離子聚合物-金屬復合材料(Ionic polymer-metal composites,IPMC)是目前國際上仿生驅動技術與微-納機電系統領域備受關注的前沿研究課題。在外場電壓驅動下,陰陽離子在電極表面發生可逆的嵌入/脫嵌,引起陽極和陰極之間的體積或壓力梯度,從而導致IPMC執行器發生電-機械形變。因此,電極的電化學能量存儲能力和離子傳輸速率在改善高性能執行器中起著至關重要的作用。然而,由于電極材料結構上的限制、范德華力引起的離子傳輸通道阻塞以及活性位點密度低等因素,使得設計和構造轉換效率高、應變密度大、響應迅速、機械能輸出強以及在空氣環境中工作耐久性高的新型IPMC執行器,仍然是一個巨大的挑戰。 

  基于此,中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所張珽研究團隊從電極材料的微觀結構與三維構筑出發,提出了一種基于二維導電Ni-CAT納米線陣列(NWAs)的高性能電化學執行器。其中,核-殼結構的Ni-CAT NWAs/CNF電極材料通過一步原位水熱法生長到碳納米纖維(CNF)表面上。由于π-d共軛的二維導電MOF不僅具有類石墨烯的周期性多孔結構,還具有導電率高和比表面積大等優點。此外,Ni-CAT NWAs/CNF電極的有序多級孔結構為電子、離子的快速傳輸提供了有效的途徑。 

    1. 導電MOF基電化學執行器的驅動機理示意圖 

  首先,研究人員通過靜電紡絲技術和碳化過程制備了具有光滑表面的碳納米纖維薄膜,平均纖維直徑約為350nm(圖2a,b);隨后,通過水熱法直接在CNF表面原位生長Ni-CAT NWA。SEM結果顯示,Ni-CAT納米線陣列均勻垂直分布在CNF上(圖1c,d),Ni-CAT納米線的直徑約為120 nm,最大長度為1.2 μm。HRTEM結果表明,Ni-CAT具有六方晶系的晶格條紋,晶格間距為1.82 nm,對應于沿c軸的Ni-CAT100)晶面(圖1e)。此外,四探針法測得Ni-CAT NWAs/CNFCNF的電導率分別為4.63×10-17.04 S cm-1。如圖2g所示,Ni-CAT由四邊形平面配位的NiII)和2,3,6,7,10,11-六羥基三亞苯基(HHTP)配體組成,且以AB的堆積模式進一步堆積形成具有一維開放孔道的蜂窩狀結構,這有望促進電解質離子的快速傳輸,從而實現高倍率能力。 

  2. -Ni-CAT NWA/CNF電極的制備與結構表征。 

  研究人員將自支撐的Ni-CAT NWAs/CNF電極直接用作工作電極進行電化學性能測試,而無需任何額外的導電添加劑或粘合劑。類矩形的CV曲線表明,Ni-CAT NWAs/CNF電極表現出雙電層電容(EDLC)行為,且在5 mV s-1的掃速下面積電容高達40.5 mF cm-2(圖2a)。恒電流充/放電測試表明,Ni-CAT NWAs/CNF電極在高電流密度下存在較低的iR降,且在電流密度為0.1 mA cm-2時,最大面積電容為48.5 mF cm-2(圖2b)。此外,歸功于高表面積和分層多孔結構,Ni-CAT NWAs / CNF電極表現出較好的倍率性能,在電流密度為0.2、0.5、12 mA cm-2時電容分別為42.1、33.9、25.813.6 mF cm-2。Nyquist圖顯示(圖2d),Ni-CAT NWAs/CNF電極的電荷轉移電阻(RCT)低至7.4 Ω,等效串聯電阻(RS)僅為4.9 Ω,均遠低于Ni-CAT粉末電極(RS,9.4 Ω; RCT,14.9 Ω)。以上結果表明,直接在CNF集流體上生長定向排列的Ni-CAT NWAs可以提供更好的傳輸路徑,并促進一維孔中的離子擴散,從而減小的離子在電極中的傳輸阻力。 

  3. -Ni-CAT NWAs/CNF電極的電化學性能表征。 

  通過將EMIm-TFSI離子液體集成于聚偏二氟乙烯(PVDF)形成固體電解質層,使用熱壓法組裝出雙壓電晶片構型的對稱離子IPMC執行器(圖4a)。執行器的橫截面SEM顯示(圖4b),Ni-CAT NWA/CNF電極與固體電解質之間具有牢固的層間粘附力,從而促進了離子的擴散并顯著降低了離子遷移電阻。不同掃速下的CV曲線顯示,離子執行器的贗電容特性主要由電極/電解質界面處的法拉第過程引起,且該氧化還原過程是可逆的。此外,即使在150 mV s-1的高掃描速率下,CV曲線仍可以保持清晰的氧化還原峰,表明離子執行器具有良好的倍率特性和氧化還原反應動力學(圖4c)。 

  4. Ni-CAT NWA/CNF離子執行器的構建和電化學性能表征。 

  通過施加外場電壓定量研究了帶狀(寬度為3 mm,長度為25 mm,厚度為80μmNi-CAT NWAs/CNF執行器的驅動性能(圖5a)。研究結果顯示,在0.1 Hz的頻率下,執行器的最大位移為12.1 mm,是已報道的CNTrGO基執行器的幾倍。此外,在±3 V,0.1 Hz的交流電刺激下,執行器產生的應變高達0.36%(圖5d),且能量轉換效率為2.78%,大大高于已報道的基于常規碳材料的執行器的能量轉換效率。此外,研究人員進一步研究了的在±2 V,1 Hz交流方波電壓下,Ni-CAT NWAs/CNF執行器在空氣中的長期耐用性(圖5e)。值得注意的是,該執行器表現出出色的循環壽命,超過10000次循環而驅動性能幾乎沒有下降。因此,該研究結果表明,Ni-CAT NWA/CNF的有序多孔結構提供了有效的傳遞途徑,并且可以促進固體電解質在孔中的高效運輸,從而使其快速彎曲運動并具有長期耐久性。 

  5. Ni-CAT NWAs/CNF執行器的驅動性能圖。 

  該項研究為為高性能執行器的結構設計及研究制備提供了一種可行的途徑和借鑒。上述相關研究成果以Soft electrochemical actuators with a two-dimensional conductive metal?organic framework nanowire array”為題發表在美國化學會的J. Am. Chem. Soc.上(DOI: 10.1021/jacs.1c00666)。論文第一作者是博士后史意祥,通訊作者為張珽研究員。該工作得到了國家重點研發計劃,國家自然科學基金、中國科學院青促會以及江蘇省雙創博士等項目的支持。 


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